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-ray irradiation on pitting corrosion of fuel cladding in water containing sea salt本岡 隆文; 塚田 隆
Proceedings of 2014 Nuclear Plant Chemistry Conference (NPC 2014) (USB Flash Drive), 9 Pages, 2014/10
福島第一原子力発電所(1F)では、2011年3月に海水が使用済燃料プールに注入された。ジルカロイ-2は1Fで燃料被覆管材として採用されているが、ジルカロイ-2を含むジルコニウム合金は、酸化性の塩化物水溶液で孔食の影響を受けやすい。本研究では、海水成分を含む水の放射線分解生成物が、ジルカロイ-2の孔食生起に及ぼす影響を調査した。線照射の前後に、海水成分を含有する水の組成変化を分析した。また、ジルカロイ-2の孔食電位測定を実施した。さらに、ジルカロイ-2表面に形成された酸化膜の特性をX線光電子分光法により評価した。海水成分を含む水の溶液分析では、線照射での過酸化水素の発生が示された。線照射下で皮膜形成したジルカロイ-2の孔食電位は非照射下のそれより高かった。ジルカロイ-2の酸化皮膜は酸化ジルコニウムであり、これは線照射中に厚くなることがわかった。線照射下で生成した皮膜を有するジルカロイ-2の孔食電位が高くなった原因は線照射下で酸化皮膜形成が進行することで説明された。
熊谷 友多; 木村 敦; 田口 光正
Proceedings of 2014 Nuclear Plant Chemistry Conference (NPC 2014) (USB Flash Drive), 9 Pages, 2014/10
Effect of oxygen on radiation-induced reactions in zeolite-water mixture was studied, in order to obtain a fundamental understanding on radiolytic hydrogen production from the mixture. The hydrogen production from the mixture of an X-type zeolite with aqueous solution was examined under argon-saturated, aerated, and oxygen-saturated conditions. Three effects of oxygen were proposed based on the obtained results. One effect is preventing dissolved aluminum from producing hydrogen. The solution contained dissolved aluminum, which produces hydrogen through a reaction with hydrated electron. The aluminum elution indicates that oxygen reacts with hydrated electron in competition with dissolved aluminum. Another effect is inhibition of hydrogen produced from the irradiated zeolite. The inhibiting effect was observed in the irradiation of the zeolite with adsorbed water. The other effect is indirect inhibition of hydrogen by promoting hydrogen peroxide generation. The hydrogen production was further inhibited when the zeolite was submerged in water. The further inhibition suggests that hydrogen peroxide from the interstitial water inhibited the hydrogen production.
日高 昭秀
Proceedings of 2014 Nuclear Plant Chemistry Conference (NPC 2014) (USB Flash Drive), 12 Pages, 2014/10
福島第一原子力発電所事故の炉心冷却過程では、1
4号機の原子炉建屋の地下に大量の汚染水が蓄積した。本研究では、新聞発表された情報を元に、3月下旬の汚染水中の放射性物質量を各号機の炉心内蔵量比で見積もった。その結果、各号機の建屋内汚染水中のI-131とCs-137の溶存量は、1号機が0.51%, 0.85%, 2号機が74%, 38%、3号機が26%, 18%となった。ヘンリーの法則によると、溶存したヨウ素のある割合は気液分配により気相中に移行する。福島事故の環境中へのヨウ素放出の推定に関して、これまでにMELCORのようなSA解析コードを用いる方法及び環境中モニタリングデータとSPEEDIコードから逆算する方法が用いられてきた。SPEEDI逆算は、3月26日頃まで有意な放出を予測したが、MELCORは計算される放出量低下に伴って3月17日頃に計算が終了した。検討の結果、3月17日26日の放出は、I
からI
への放射線分解とIの気液分配による地下汚染水からの放出で説明できる見通しを得た。このことから、福島事故解析にあたっては、格納容器内部からの放出のみを扱う現行のMELCORを改良し、原子炉建家等の汚染水からの放出も新たに考慮することが望まれる。
音部 治幹; 北辻 章浩; 倉田 正輝; 高野 公秀
Proceedings of 2014 Nuclear Plant Chemistry Conference (NPC 2014) (USB Flash Drive), 11 Pages, 2014/10
取り出しや保管中の燃料デブリの臨界安全管理のために、腐食中の燃料デブリに含まれるPuやUの化学及び移動挙動を理解する必要がある。そのために、過酸化水素水中のUOとPuO粉末、それらのディスク、金属UとPuのディスクの化学変化を確認した。過酸化水素は、水の放射分解によって生成するものである。結果として、UOは、過酸化ウラン水和物に変化し、PuOは反応しなかった。また、金属Uは、Puよりも、過酸化水素への反応性が高かった。次に、過酸化水素水中のUOとPuO混合粉末について同様な試験を行った。過酸化水素水の中層部からは、主に過酸化ウラン水和物が得られ、底部からは、主にPuO粉末が得られた。過酸化水素中では、UOの方が、PuOよりも反応性と移動性が高いことが分かった。
森田 圭介; 山岸 功; 西原 健司; 津幡 靖宏
Proceedings of 2014 Nuclear Plant Chemistry Conference (NPC 2014) (USB Flash Drive), 11 Pages, 2014/10
Zeolite is used for adsorption of cesium in the treatment system for contaminated water generated at the Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant. Spent zeolite enclosed in stainless steel vessels needs to be stored for a long term; therefore, the hydrogen production by radiolysis of water and corrosion of the vessel under zeolite coexistence needs to be clarified for the safe storage of spent zeolite. The kinetics of cesium adsorption on herschelite, which is used as a zeolite-like adsorbent at the Fukushima site, was investigated to estimate the cesium concentration in spent zeolite vessels. The distribution of cesium in the bed depends on the salt concentration of the feed solution. A simulation code was developed to calculate both the concentration and distribution of 
Cs and 
Cs in spent vessels, and the results of calculations were in good agreement with those of experiments.
関尾 佳弘; 山県 一郎; 山下 真一郎; 井上 賢紀; 前田 宏治
Proceedings of 2014 Nuclear Plant Chemistry Conference (NPC 2014) (USB Flash Drive), 10 Pages, 2014/10
福島第一原子力発電所では、東日本大震災による電源喪失に伴い、使用済燃料プール内の燃料を冷却するために海水が注入された。これらの燃料集合体の健全性評価に資するため、燃料集合体部材であるジルカロイ-2被覆管の腐食挙動や強度特性に及ぼす塩化物イオン等の影響を評価する目的で、ジルカロイ-2燃料被覆管の照射材及び非照射材に対して海水(人工海水及び天然海水)を用いた約1,000時間までの浸漬試験及び浸漬後の引張試験を実施した。これらの結果、照射の有無や海水の違いによらず、材料表面の腐食やジルカロイ-2被覆管の強度特性の劣化が生じなかったことから、腐食挙動や強度特性に及ぼす塩化物イオン等(実海水特有成分)の影響は小さいと考えられる。
山本 正弘; 片山 英樹*; 佐藤 智徳; 塚田 隆
Proceedings of 2014 Nuclear Plant Chemistry Conference (NPC 2014) (USB Flash Drive), 6 Pages, 2014/10
福島第一発電所事故初期において、海水や河川水が冷却水として注入された。当初は、海水による腐食が懸念されたが、現在は脱塩化処理が進み、その懸念は小さくなっている。しかしながら、微生物の繁殖を抑える観点での処理が行われていないため、微生物腐食が懸念される。そこで、腐食電位を測定することによる微生物腐食の発生可否の評価を試みた。微生物の栄養分を添加した溶液ではすべての試験片の電位上昇が認められた。溶接部はより電位上昇に敏感であった。電位の変化は試験片面へのバイオフィルムの付着に影響を受けていることがわかった。100日間の浸漬では、微生物腐食の発生可否の判断はできず、より長い浸漬期間が必要と考えられる。
荒井 陽一; 渡部 創; 高畠 容子; 中村 雅弘; 中島 靖雄
Proceedings of 2014 Nuclear Plant Chemistry Conference (NPC 2014) (USB Flash Drive), 8 Pages, 2014/10
放射性廃液からの放射性セシウムの除去は放射性廃棄物低減化に対して有効な手段であることから、その放射性セシウムの選択的除去のためにフェロシアン化物を用いた研究が行われている。フェロシアン化物の廃棄物は水を含んだスラリー状であり、フェロシアン化物の存在により放射線照射による水の分解に起因する水素の生成に影響を与える可能性が考えられる。また、フェロシアン化物は、その構造にシアンを含むことから、分解によりシアンが放出される可能性がある。そこで、水に浸漬させた状態でフェロシアン化ニッケルカリウム(KNiFC)に
Coによる線を照射し、水素やシアンの発生量を測定し、KNiFCの放射線分解について調査した。本試験の結果、KNiFCの存在により水素のG値が増大することを確認した。よって、KNiFCを貯槽等で保管する場合には掃気により水素濃度を減少させることが必要である。なお、Csの吸着の有無は水素の発生に影響しないことについても確認した。また、6MGyの照射により、溶液中にシアンが検出されたものの、その生成量は1.3mg/Lと十分に低い濃度であり、ガス化したシアン化水素は検出されなかった。
塙 悟史; 端 邦樹; 柴田 晃; 知見 康弘; 笠原 茂樹; 筒井 伸行*; 岩瀬 彰宏*; 西山 裕孝
Proceedings of 2014 Nuclear Plant Chemistry Conference (NPC 2014) (USB Flash Drive), 9 Pages, 2014/10
腐食電位(ECP)センサーは照射下における材料の腐食環境を測定できる唯一の計測器である。高い耐久性を有するECPセンサーをJMTRで実施する水化学実験で使用するために、ジルコニア隔膜型ECPセンサーを開発した。ジルコニア及び金属筐体の材料選定とそれらの最適な組み合わせを検討し、ジルコニアにはイットリア安定化ジルコニアを、金属筐体には42合金を採用した。また、ジルコニア/金属の接合部への欠陥の発生を防止するために金属筐体の構造最適化を図った。ECPセンサーの性能はオートクレーブで評価し、理論的に求まる電位に準ずる電極電位を示すとともに電極電位は水質環境の変化に対しても安定であることを確認した。また、ECPセンサーへの照射影響としてジルコニアへの照射誘起伝導の影響を評価し、ジルコニアに照射誘起伝導は生じるもののECPセンサー機能には影響を及ぼさないことを示した。
永石 隆二; 森田 圭介; 山岸 功; 日野 竜太郎; 小川 徹
Proceedings of 2014 Nuclear Plant Chemistry Conference (NPC 2014) (USB Flash Drive), 9 Pages, 2014/10
スリーマイル島原子力発電所(TMI-2)の冷却水喪失事故で発生した汚染水を処理した吸着塔(SDSベッセル)に対しては、残水量、放射線分解による水素の発生、ゼオライトに吸着したCsの分布等が実際の吸着塔を用いて大規模に測定され、その結果は吸着塔のサイズや構造の情報とともに公開されている。本研究ではTMI-2事故で使用した吸着材を用いて、水蒸気吸着挙動等の表面構造の測定、並びに線照射による水素発生の測定といった小規模な試験を行い、そこで得た最新の結果と公開情報をもとに、TMI-2事故での吸着塔内の吸収線量率及び水素発生率の再評価を試みた。本研究で行った評価の手順及び結果は、福島第一原子力発電所事故の汚染水処理で発生する廃吸着塔の内部で起こる水素発生の挙動を把握する上でも重要である。
永石 隆二; 井上 将男; 日野 竜太郎; 小川 徹
Proceedings of 2014 Nuclear Plant Chemistry Conference (NPC 2014) (USB Flash Drive), 9 Pages, 2014/10
福島第一原子力発電所事故では破損した原子炉施設の冷却のために海水を使ったため、スリーマイル島原子力発電所の冷却水喪失事故とは異なり、事故後に発生した汚染水に海水成分が含まれた。これに伴い、腐食や水素発生と密接に関係する、海水の放射線分解の反応計算がいくつかのグループによって行われたが、それらは1次収量や放射線誘起反応の塩濃度依存性(塩効果)を考慮していないため、広範囲の塩濃度に対して適用できない。そこで、本研究では、1次収量の塩効果を示す定常照射実験の結果、並びに反応の塩効果を示すパルス照射実験(パルスラジオリシス)の結果をもとに、海水の希釈及び濃厚系での放射線分解挙動に関する考察を試みた。
-ray irradiation加藤 千明; 佐藤 智徳; 中野 純一; 上野 文義; 山岸 功
Proceedings of 2014 Nuclear Plant Chemistry Conference (NPC 2014) (USB Flash Drive), 9 Pages, 2014/10
福島第一原子力発電所事故の水処理で発生する廃Cs吸着塔の長期保管の基礎的検討として、線照射下における人工海水を含んだゼオライト中のステンレス鋼(SUS316L)の電気化学試験を行った。線照射にはコバルト60線源を使用し、吸収線量を5kGy/hから400Gy/hに制御した。その結果、ステンレス鋼の孔食発生電位は線照射の影響を受けないが、ステンレス鋼の定常自然浸漬電位は線照射により貴化することが明らかとなった。この線照射による定常自然浸漬電位の貴化はゼオライト共存により抑制された。廃Cs吸着塔のようなゼオライトが共存する環境は、線照射におけるステンレス鋼の局部腐食発生リスクを低減できることが明らかとなった。
端 邦樹; 塙 悟史; 笠原 茂樹; 本岡 隆文; 塚田 隆; 室屋 裕佐*; 山下 真一*; 勝村 庸介*
no journal, ,
福島第一原子力発電所事故時に注入された海水成分が滞留水のラジオリシスに与える影響について調べるため、希釈海水を模擬した水溶液のラジオリシス計算を実施した。通常の海水では過剰に水素が発生することが知られているが、10倍希釈された海水では水素濃度が飽和濃度の半分程度で定常濃度となることが示された。また、100倍希釈された海水では過酸化水素や酸素といった酸化物も低く抑えられることが示された。
小柳津 誠; 磯部 兼嗣; 林 巧
no journal, ,
SUS304ステンレス鋼の腐食挙動とそのトリチウム水による影響に関し、電気化学的観点から研究した結果、溶存酸素が存在することにより生じる自己不動態化がトリチウム水溶液中では阻害されることが明らかとなり、この現象が大きく腐食を促進することが明らかとなった。そしてこの自己不動態化阻害現象はトリチウム水中で生じる酸化力の強い放射線分解生成物により不動態の主成分である三価クロムがさらに酸化され溶出することに起因することが示唆された。
大西 貴士; 田中 康介; 須藤 光雄; 圷 葉子; 山下 真一郎; 小山 真一
no journal, ,
東京電力福島第一原子力発電所(1F)の事故では、原子炉の冷却機能維持のために建屋の外部から注水が行われた。その際、緊急措置として一時的に海水が使われ、燃料と海水が有意な時間直接的に接触する状態が生じた。この状態においては燃料から核分裂生成物(FP)等が海水中に溶出することが想定されることから、その溶出・浸出挙動を把握しておくことは、圧力容器、格納容器等構造物の健全性に与える影響を評価する上での基礎的な情報として有用である。そこで、本研究においてはFP等の海水への浸出挙動に係る基礎的な知見を得ることを目的として、照射済燃料を人工海水中で浸漬させる試験を実施し、得られた溶液の組成を分析した。海水注入時は、炉内が高温であったと予想されるため、液温100
Cの条件にて浸漬試験を実施した。その結果、海水成分は浸漬試験の前後で大きな変動は確認されなかった。また、浸漬試験後の溶液中に被覆管成分は検出されず、これらの元素の溶出は確認されなかった。FP成分についてはCs, Cd, Mo等が、燃料由来成分についてはU、Pu及びAmがそれぞれ検出された。溶液中で検出された核種において溶出率を評価した結果、地層処分環境を想定した溶液中に照射済燃料を浸漬させた試験結果と類似する傾向にあることがわかった。
